Setelah sukses di dunia modeling, Jonathan mulai merambah dunia akting. Peran-peran awalnya datang dari sinetron remaja dan drama keluarga yang populer di awal 2000-an.
* Tersanjung 6 & 7 (2001–2003) : Menjadi salah satu sinetron legendaris, Jonathan mendapat peran penting yang mengukuhkan namanya sebagai aktor sinetron.
* Siapa Takut Jatuh Cinta (2002) : Sinetron ini semakin mempopulerkan Jonathan di kalangan remaja, berkat cerita cinta yang menyentuh dan karakter ikoniknya.
* Bunga di Tepi Jalan : Dalam sinetron ini, ia menunjukkan kedewasaan aktingnya dalam memerankan karakter yang lebih kompleks.
Selain sinetron, Jonathan juga sempat merambah dunia layar lebar:
* Setannya Kok Beneran? (2008) : Film bergenre horor-komedi ini menjadi salah satu film layar lebar yang memperlihatkan sisi lain dari Jonathan sebagai aktor dengan selera humor.
Setelah sempat vakum dan menghadapi berbagai masalah pribadi, Jonathan Frizzy kembali tampil di layar kaca dengan peran-peran dewasa. Ia tampil dalam berbagai sinetron dan FTV yang menunjukkan kematangan karakternya sebagai aktor senior.